W XIX wieku rozwój miasta i postęp w medycynie sprawił, że konieczne stało się rozbudowanie szpitala. W 1902 roku dzięki dofinansowaniu bankowca Pau Gil, rozpoczęła się budowa która trwała aż do 1930 roku. Na prośbę sponsora dodano do nazwy imię jego patrona Pau, św. Pawła. Pełna nazwa brzmi, więc Szpital św. Krzyża i św. Pawła, współcześnie pomija się jednak jego pierwszą część.
Zespół zajmuje powierzchnię dziewięciu kwartałów i składa się z 27 pawilonów oraz budynku głównego. Wszystkie budynki połączone są podziemnymi korytarzami, którymi można przetransportować chorych. Każdy pawilon jest inny, ale na uwagę zwraca budynek administracji z szerokimi schodami. Znajduje się tam, też kościół, a pomiędzy pawilonami są ogrody dostępne dla zwiedzających.
Z biegiem lat szpital wzbogacał się o kolejne budynki, a w 1997 roku został wpisany na listę światowego dziedzictwa UNESCO.